O ator sofreu um grave acidente de carro ocorrido em janeiro de 2019, no Aterro do Flamengo, no Rio de Janeiro. O ator dirigia sozinho em direção ao Centro do Rio, perdeu o controle do carro, que subiu o meio-fio e bateu violentamente em uma árvore. Caio ficou preso dentro do veículo, desacordado, e foi retirado com uma fratura exposta. Ele chegou a ficar internado durante uma semana no Hospital Miguel Couto, na Gávea, Zona Sul do Rio, onde veio a falecer.